Низкая цена
Всего 249a за скачивание одной диссертации
Скидки
75 диссертаций за 4900a по акции. Подробнее
О проекте

Электронная библиотека диссертаций — нашли диссертацию, посмотрели оглавление или любые страницы за 3 рубля за страницу, пополнили баланс и скачали диссертацию.

Я впервые на сайте

Отзывы о нас

Обработка воды импульсными разрядами в водо-воздушном потоке : диссертация ... кандидата технических наук : 05.14.12

Год: 2005

Номер работы: 129511

Автор:

Стоимость работы: 249 e

Без учета скидки. Вы получаете файл формата pdf

Оглавление и несколько страниц
Бесплатно

Вы получаете первые страницы диссертации в формате txt

Читать онлайн
постранично
Платно

Просмотр 1 страницы = 3 руб



Оглавление диссертации:

Качество питьевой воды, поставляемой коммупальпыми и ведомственпыми водопроводами, продолжает во многих регионах оставаться неудовлетворительным. Ещё хуже положение с водоснабжением населения в сельской местности, где около половины потребляемой воды не очищается и не обеззараживается. Так как примерно треть населения России использует для нитья воду непептрализованных источников водоснабжения, имеется больщая потребность в локальных системах водоподготовки, которые были бы надёжны, просты в

1.1. Типы электрических разрядов, исиользуемых в технологиях очистки воды Технологии очистки воды и воздуха нри номощи электрических разрядов вызывают все больший нрактический интерес. Газовый разряд уснешно применяется для очистки воздуха от оксидов серы и азота [13], парниковых газов, летучих органических соединений и других токсичных продуктов [14], а также для обеззараживания воздуха [13]. Установки для очистки воздуха на основе импульсного коронного разряда нроизводительностью 100

1.1.2. Разряд в воде Применение разряда в воде связано с возможностью неносредственной обработки воды — созданием активных частиц, УФ-излучения и ударной волны в толще обрабатываемой жидкости. Разряд в воде исследовался, в основном, в связи с иснользованием воды в качестве высоковольтной изоляции имнульсных устройств и применением разряда в различных гидроимнульсных технологиях [40,41]. Во всех случаях, за исключением очень коротких импульсов (менее 1

не) во время пробоя происходит возн

1.1.3. Газовый разряд в промежутках с эюидкими электродами Объемный разряд постоянного тока между поверхпостью воды и металлическим электродом, а также разряд в промежутках с жидкими электродами рассмотрен в нескольких экснериментальных работах [42, 43]. В качестве жидких электродов использовалась вода. Разряд зажигался между двумя потоками воды, а также между поверхностью воды и проводяшим электродом. К электродам через балластное сопротивление прикладывалось нанряжение 1-5 кВ. Разряд сушест

Наибольший интерес для использовапия электроразрядного метода представляют воды, с трудом ноддаюшиеся обработке традиционными методами. Исследуются возможности очистки воды от органических вешеств: ароматических соединеНИИ, нромышленных красителей [44], хлорзамещенных органических соединений [45], пестицидов [8], карбоновых кислот [46] и др. Все перечисленные соединеЕшя входят в состав сточных вод либо являются промежуточными продуктами окисления органических веществ, содержащихся в природной

Разряд в воде во всех случаях зажигается в реакторе с электродами, создающими резконеоднородное поле — преобладает геометрия «остриё-плоскость» [47, 48, 54], также используется коаксиальная геометрия [55]. Рассмотрены возможности генерации «стримерного объемного» разряда в воде [19, 56]. В этом случае объем, занимаемый разрядными каналами, достигает 300 см'' [19]. Типовой реактор элекпфоразрядной обработки воды представлен на рис.

1.1. В больщинстве рассмотренных работ иснользовался ре

Данный тип разряда исследуется с целью совмещения наработки озона и короткоживущих активных частиц. Наиболее ранние исследования касаются электролиза воды в тлеющем разряде [20]. Исследовано влияние различных форм коронного разряда над поверхностью воды [46,51,62-66,8,50], а также новерхностнобарьерного разряда промышленной частоты [52]. Характерной особенностью электролиза в тлеющем разряде является пониженное давление газа в реакторе. В работе [67] давление поддерживалось в диапазоне 50-100

1.2.3. Обработка разрядом в водо-боздушном потоке Под водо-воздушным нотоком понимают двухфазные системы, в которых контакт плазмы разряда с поверхностью обрабатываемой воды обеспечивается не только по площади одного из электродов, но и во всем объеме промежутка. Этому типу разряда посвящено всего несколько работ [12, 53, 45, 72 - 74]. В работах [45, 74] электроразрядная обработка применена для очистки воды от хлорорганических соединений совместно с биологической очисткой. В работе [45] на эл

1.3. Влияние характеристик барьерного разряда в воздухе иа эффективность генерации активных частиц

Электрический разряд оказывает многофаьсгорное воздействне на газ (жидкость) в межэлектродном промежутке. В зависимости от типа электрического разряда вьщеляют процессы с участием ультрафиолетового излучения, ударной волны [10], электрического ноля [21]. В современных исследованнях паибольщую роль отводят химически активным частицам, которые эффективно нроизводятся в разрядах с относительно небольщой нлотностью тока и температурой в канале близкой к 300 К. Активные частицы в электрическом раз

Генерация частиц в барьерном и короппом разрядах в воздухе и кислороде с различной влажностью изучалась как экснериментальными, так и расчётными методами. Выделяют три характерные стадии [30]: 1. Процессы с участием ускоренных электронов (в барьерном разряде — 10-50 не, в имнульсном коронном разряде — до 100

не) 2. Реакции в канале микроразряда с участием нервичных радикалов, образование промежуточных нродуктов (1-100 мкс). 3. Диффузия иродуктов из канала микроразряда. Выравнивание ко

Генерация озона изучалась наиболее детально [30, 34, 76, 79], благодаря широкому применению озонирования в технологиях очистки воды. Считается, что образованию озона предшествует диссоциация молекул кислорода (см. реакции выше). Образуюшийся атомарный кислород существует в возбужденном O ( ' D ) ИЛИ ОСНОВНОМ 0("'Р) состояниях. Время жизни состояния O ( ' D ) не превышает долей микросекунды, тогда как 0(^Р) может сушествовать более длительное время (см. рис.

1.5), диффундируя из кан

1.3.4. Генерация гидроксильных радикалов При наличии в воздухе наров воды возникают реакции, связанные с её диссоциацией и генерацией гидроксильных радикалов: е~* + Н 2 0 ^ 0 Н * + Н* + е~ е"* + Н 2 0 - * 0 * + Н* + Н*+е", 8 = 6,5эВ; е = 7эВ. (

1.21) (

1.22) Радикал ОН является одним из самых сильных известных окислителей. Константы скоростей реакций с участием радикала ОН существенно больще чем для соответствующих реакций с участием озона: в работе [2] приводятся значе

1.3.5. Генерация оксидов азота Производство азотсодержащих частиц разрядом в воздухе возможно при повышении энергии электронов выше порога диссоциации молекулярного азота (9 эВ), либо при увеличении концентрации электронов в микроразрядах. В последнем случае повышается вероятность ступенчатых процессов с участием электронов, возрастает концентрация ионов, радикалов и колебательно-возбужденных молекул и увеличивается скорость взаимодействия этих частиц друг с другом, повышается температура газ

1. Наибольшее количество работ по оптимизации производства активных частиц выполнено для барьерного разряда в озонаторах. Основным нараметром, определяюшим производство тех или иных частиц, но данным работы [79], является плотность энергии в канале микроразряда. Сушествуют онтимальные с точки зрения генерации активных частиц параметры микроразряда: плотность тока в этом случае 40 составляет 100 А/см, а удельная энергия разряда - порядка 10 мДи</см"'. Концешрация электронов в канале, с

Глава 2. Экспериментальное оборудованне н методнкн нзмереннй

Для нроведения исследований было разработано несколько реакторов электроразрядной обработки воды, которые отличаются размерами, рассеиваемой мощностью, конструкцией системы электродов, возможностью сопряжения с измерительным оборудованием. Реактор №1 (малой нроизводительности) иснользовался для исследований электрических хараьсгеристик разряда в водо-воздушной среде и для генерации озона (рис.

2.1.) Модифицированный вариант реактора №1 нрименялся при фотографировании разряда и регистрац

2.2. Генератор импульсов Папряжение подавалоеь на электроды от генератора высоковольтных имнульсов, который представляет собой магнитотиристорпый источник питания. Генератор состоит из низковольтного и высоковольтного блоков (рис.

2.3). В состав низковольтного блока входят выпрямитель (Aj) со сглаживающим фильтром (Lj, Cj) и тиристорный блок формирования исходных импульсов, содержащий тиристоры VSi, VS2, токоограничивающие дроссели L?, Lj и дозирующий конденсатор С2. Включение тиристоро

2.3. Экспериментальные установки Изучепие электрических и эиергетических параметров разряда, исследования нроизводства активных частиц и свечения разряда проводились на установке, схема которой нредставлена на рис, 2,5. Осгювной её частью является рассмотренный ранее реактор барьерного разряда №1 (5), Вода подавалась в реактор из бака исходной воды (1) при помоши иасоса (2), обрабатывалась разрядом и пост>'пала в бак (8). Счётчик (3) и маиометр (4) служили для установки необходимого расход

При нроведении экспериментов регистрировались следующие нараметры: • • • • • • объемный расход воды; объемный расход воздуха; влажность исходного воздзоса; температура воды на входе и выходе установки; темнература воздуха на входе и выходе установки; проводимость воды. Объемный расход воды измерялся при помощи водосчётчика Zenner ЕТК с номинальным расходом 1,5 м^/час, относительная погрещность измерения нри номинальном расходе составляет ± 1 % . Для измерения расхода воздуха иснользовался газ

2.4.1. Измерения тока и напряжения Имнульсы наносекундной длительности регистрировались при помощи омического щунта и емкостного делителя нанряжения. Для измерения ёмкости электродной системы использовался цифровой измеритель параметров цепей Е7-8. Был разработап и использовался в экспериментах емкостной делитель напряжения, установленный непосредственно на коаксиальном кабеле. Схема делителя показана на рис.

2.7. Высоковольтная ёмкость делителя образована жилой коаксиального кабеля КВИ

Фотографическая регистрация свечергая разряда осуществлялась цифровым фотоапнаратом (Sony DSC S-70 - 3 MPix) и плепочным фотоаппаратом (Зенит) на пленку высокой ч>'вствительности (1600 ед). Разряд создавался в реакторе №1, который был сопряжен с системой фоторегистрации (рис.

2.9). Фотографирование проводилось в различных режимах: при наличии на электродах капель воды диаметром 2-3 мм, в водо-воздушном потоке с каплями диаметром 1 -2 мм, в водовоздушном аэрозоле (диаметр капель D^-&l

2.4.3. Спектральные исследования При регистрации эмиссионных спектров разряда использовался реактор №1, сопряженный с системой оптической регистрации, как показано па рис.

2.11. Система электродов, использованная в эксперименте, состояла из 14 заземленных и 13 высоковольтных электродов. Расстояние межд>' осями разнополярпых электродов 8 мм, просвет в горизонтальной плоскости, который служил для выведепия излучепия разряда, составлял 1,5 мм. Схема регистрации излучепия разряда показан

Концентрация озона в воздухе измерялась при помоши газоанализатора Озон-5. Принцип действия газоанализатора основан на избирательном поглощении озоном ультрафиолетового излучения в области длины волны 254 нм. Газоанализатор измеряет разность интенсивностей излучения, прошедшего через анализируемую и опорную газовые смеси. Абсолютная ногрешность измерений при максимальной концентрации озона составляет ±0,25 г/м^. Максимальная относительная погрешность измерений анализатора составляет ±6%. Для

В экспериментах проводились измерения рП и электронроводности воды. Для анализа рП использовася прибор рНер2 (Наппа Instraments, диапазон измерения 0-14 рН, абсолютная ошибка измерений ±0,1рН). Проводимость воды измерялась нри помощи кондуктометра HI-8733 (Наппа Instruments, диапазоны измерений 0-199 мкСм/см, 1999 мкСм/см, 19,99 мСм/см, 199,9 мСм/см, отрюсительная нофещность измерершй + 1% верхнего предела в каждом диапазоне измерений). Анализ органических веществ нроводился на хроматографе «

В настоящей главе приведепы результаты исследований электрических характеристик импульсного барьерного разряда (ИБР) в водо-воздушной среде: напряжения зажигания и выделившейся в разрядном промежутке энергии. Нанряжепие зажигания разряда задает нижнюю Гранину амплитуды импульсов нанряжения. Изучение зажигания разряда представляет также научный интерес, так как позволяет определить влияние капель воды, находящихся в межэлектродном промежутке, на характер нронессов в разряде. В главе 1 было пок

Результаты визуальиых наблюдений и фотографирования ноказывают, что нри столкновеиии диспергированного потока воды с электродами происходит деформация и дроблеиие каиель, а также их укрупнение с носледующим отрывом от элек- 62 тродов. Поверхность барьеров в местах падения капель покрывается пленкой воды. В результате водо-воздушный поток, состоящий из преимущественно сферических капель (рис.

3.1, а), преобразуется в полидисперсную систему с частипами сложной геометрии. Появление в реакт

Напряжение зажигания разряда UQ представляет собой минимальное нанряжение, приложепное к электродам, нод воздействием которого в нромеж>тке возникает самостоятельный разряд. Напряжение зажигания задает нижнюю Гранину амнлитуды импульсов папряжения и опосредованно определяет эффективность необходимость использования энергии источника нитания, что обусловливает измерения Uo в различных условиях эксперимента. Зажиганию разряда соответствует появление озона на выходе установки, в разрядном

3.3. Напряженпость электрпческого поля в реакторе п локализапия разряда В главе 1 было показано, что положение разрядных каналов относительно капли воды влияет на эффективность воздействия нродуктов разряда на растворенные в воде нримеси. Локализапия разряда в промежутке, заполненном водо-воздушной смесью, была исследована путем численного моделирования электрического ноля в рабочей зоне реактора, а также экснериментально, с номощью фотографирования разряда. Рассмотрим влияние канель воды на

Для определения эффективности обработки воды импульспым разрядом в водо-воздущном потоке необходимо измерить энергию, выделяющуюся в разрядном промежутке, а также выделить из общих энергозатрат составляющую, теряемую в каплях воды и влажном воздухе за счёт нротекания токов проводимости («ненроизводительные» потери в водо-воздущной среде). При исследовании имнульсных разрядов рассеянную в реакторе энергию наиболее просто определить по осциллограммам тока и напряжепия в соответствии с известным

3.4. J. Энерговыделение в водо-воздушной среде при отсутствии разряда Для онределения нотерь в водо-воздушной среде осциллограммы тока и нанряжения регистрировались нри нанряжепии 6-10 кВ. При этом разряд не зажигался: в воздухе на выходе установки не фиксировался озон, в промежутке отсутствовало свечение. На электроды нодавались капли воды диаметром 1-5 мм. Скорость потока воды составляла от 0,05 до 1,1 м^час. Расстояние между электродами изменялось в диапазоне 1-5 мм. В экспериментах исполь

3.4.2. Энергия в разряде Повышепие приложеппого к электродам папряжепия выше порога зажигапия приводит к резкому увеличепию тока п эпергии, выделившейся в реакторе барьерпого разряда. Характерпые осциллофам^мы папряжепия па электродах и тока разряда при различпых скоростях потока воды через реактор показапы па рис.

3.17. Из оспиллофамм видпо, что при повышепии скорости потока воды умепьшается амплитуда и возрастает длительность импульсов разрядпого тока, что вызвано неодповремепным зажи

Глава 4. Исследования генерации активных частиц Одной из основных задач нри изучении имнульсного разряда в водовоздушном потоке является определение осповпых продуктов, генерируемых разрядом, которые обусловливают очистку воды, а также условий, в которых электроразрядная обработка наиболее эффективна. Как было показано в главе 1, барьерный разряд в воздухе является источником ряда активных частиц, характеризующихся высокими скоростями реакций с большинством содержашихея в воде примесей. Благ

4.1. Состав активных частиц в водо-воздушной среде (по результатам исследования эмиссионных снектров) Для определения состава короткоживущих частиц в барьерном разряде был использован метод эмиссионной спектроскопии, который позволяет определить наличие в разряде возбужденных атомов и молекул. Эмиссионный снектр плазмы барьерного разряда исследовался в области длин волн 200...800 нм. Наибольщее число нолос испускапия различной интенсивности лежит в области длин волн от 290 до 450 нм (рис.

4.1.1. Спектр азота и оксида азота Грунны линий соответствующие онределенному электронному нереходу, образуют систему нолос. В соответствии с нринцином Франка-Кондона, наиболее вероятны «вертикальные» нереходы между электронными состояниями, т.е. нереходы, характеризуемые малым изменением взаимного расноложения и скоростей ядер [112]. Минимумы на нотенциальных кривых возбужденных состояний N2 (С^Пц) и N2"^ {В^^и) нриблизительно совнадают с минимумом на нотенциальной кривой основного сост

Присутствие в разряде радикалов ОН подтверждается наличием в снектре разряда полос с максимумами в области 306-312 нм, принадлежаших гидроксильным 99 радикалам в состоянии ОЩА^'Е.^) (рис.

4.1,

4.3). В сиектре разряда нрисутствуют иолосы иснускания с максимумами 307,3, 309,7, 310,8, 311,6 нм (рис.

4.3). В данной области снектра также нрисутствуют линии иснускания 2"^-системы азота с длинами волн ?^=313,7 и 316,0 нм. В осушенном воздухе с влажностыо менее 10% интенсивност

Озон, производимый в разряде, участвует в химических реакциях окислеиия цримесей. Высокая концентрация озона в реакторе является недостатком для установок электроразрядной обработки, так как в этом случае существенную роль начинает играть гибель радикалов ОН в реакциях с озоном (табл.

1.2). Вместе с тем озон может «консервировать» активные частицы, фактически увеличивая время их жизни 101 (см. реакции

1.24-

1.26) [86]. Благодаря относительной легкости онределения озои также

4.2.1.Разряд в воздухе В экспериментах по генерации озона из воздуха изучалось влияние влажности и скорости потока газа, а также характеристик питающего напряжения. Из-за отсутствия системы охлаждения темнература воздуха на выходе реактора со временем повышалась до 25-30°С. Графики зависимости темнературы воздуха и концентрации озона от времени обработки представлены на рис.

4.5, а, б. Концентрация озона снижалась на 10% за 15-20 минут, что соответствовало новышению темнературы воздуха

С точки зрения производства озона разряд в водо-воздущной среде представляет собой более сложное явление, чем газовый барьерный разряд, и зависит от больщего количества иараметров. Дополнительное влияние могут оказывать форма и размеры канель воды, степень заполнения иромежутка водой, проводимость и темиература воды. Нарабатываемый в иромежутке озон может растворяться в воде и реагировать с ирисутствующими в ней примесями. В эксперимептах не принималось специальных мер для иеремещивания озоиа

4.3. Измерение концентрации азотсодержащих продуктов В воздухе под действием электрического разряда образуются оксиды азота, концентрации которых в некоторых случаях (например, для искрового разряда) мог>т быть весьма высокими. Растворение оксидов азота в воде нриводит к образованию азотной (HNO3) и азотистой (HNO2) кислот. Эти кислоты являются сильными 113 электролитами, поэтому в воде на выходе установки буд>'т фиксироваться нитрити нитрат-иоиы (N02~ и N03~), нроизводство которых долж

Процессы в межэлектродном промежутке с участием активных частиц протекают в несколько стадий, каждая из которых оказывает влияние на суммарную эффективность обработки воды. Выделим три основные стадии:

а) генерацию активных частиц,

б) неревод активных частиц из газовой в жидкую фазу и

в) нротекание реакций с растворенными веществами в жидкой фазе. После прекращения разряда и ухода большей части электронов на анод, в каналах микроразрядов остаются атомарный кислород, гидрокси

4.4.1.Характеристики микроразрядов Рассмотрим основные нараметры микроразрядов, определяющие возможности генерации тех или иных частиц. Известно, что чрезмерное повыщение энергии, рассеиваемой одним микроразрядом, оказывает отрицательное влияние: существуют оптимальные параметры микроразряда, при которых генерация активных частиц наиболее эффективна. В водо-воздущной среде электроды нокрыты каплями и пленками воды. Поверхностное сопротивление диэлектрических барьеров в присутствии капель воды

4.4.2. Процессы массопереноса в разрядном промежутке Для оптимального использования активных частиц необходимо оценить характер массообменных процессов в разрядном промежутке с участием короткоживуших частиц. Рассмотрение проведем исходя из следующих допущений, принимаемых но результатам анализа литературы. 1. Малые времена жизни большинства активных частиц нозволяют исключить из рассмотрения объем за пределами реактора. Генерируемый в разряде озон, благодаря большому времени жизни, может ра

Удаление растворенных органических соединений является одной из наиболее актуальных задач при очистке природных вод с высоким содержанием природных органических соединений (гуминовых и фульвокислот), промышленных сточных вод и т.д. С целью изучения возможностей применения метода для очистки воды, содержашей растворенные органические вешества, были нроведены исследования на модельных растворах фенола и трихлорэтилена. Фенол (C^HsOH) является распространенным загрязнителем природпых и сточных в

5.1. Кинетика разложения фенола и трихлорэтилена электрическими разрядами Исходная концентрация фенола в модельном растворе составляла 71 мг/л. На электроды нодавались колебательные импульсы амплитудой 25 кВ и частотой следования 1000 с"', объемная скорость потока воды составляла 2 м^/час. Предварительные исследования показали, что обработка раствора фенола в установке нри от- 127 с>тствии разряда не приводит к существенному изменению его концентрации. За иервые 30 мин «холостого» оны

5.2. Энергоэффективность разложення фенола н трнхлорэтнлена На практике наибольшее значение имеют затраты энергии на удаление фенола, позволяющие оценить эффективность очистки воды. Расчёт энергетического выхода разложения фенола и трихлорэтилена проводился па начальном участке кинетических кривых, когда накоплением нромежуточных продуктов можно нренебречь и 129 считать, что вся энергия, выделившаяся в разряде, идет на окисление исходных веществ. Выход разложения рассчитывался в соответствии

5.4. Условия электроразрядной обработки, оптимальные для очистки воды от органических соединений Очистка воды с высоким содержанием органических примесей требует относительно больших энергозатрат на 1 м^ обработанной воды. Как ноказывают проведенные исследования, повышение удельного энерговклада в ряде случаев сопровождается снижением эффективности электроразрядной обработки. Проведенные исследования нозволяют обосновать выбор онтимальных параметров реактора, высоковольтного источника питания